法国销售的一系列饮料中含有微塑料污染物
亮点
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法国销售的各种饮料中微塑料污染程度不同。
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容器对饮料微塑料污染的影响。
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玻璃瓶装的饮料受微塑料污染较多。
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胶囊外部的油漆会污染玻璃容器。
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通过在装瓶前吹扫或冲洗胶囊来减少污染。
抽象的
微塑料存在于所有环境中，甚至在人体中也检测到了。因此，全球范围内越来越多的研究关注食品和饮料中微塑料的污染。迄今为止，这些研究均未检测过法国市售饮料的污染水平。本研究旨在填补这一空白，调查水、软饮料、啤酒和葡萄酒中的微塑料污染水平。本研究并非旨在对法国市售的所有饮料进行详尽的概述。然而，我们努力研究了不同容器（塑料、玻璃、砖块、罐头、立方容器）对微塑料污染的影响。所得结果不一致，平均污染水平如下：水中 2.9 ± 0.7 MPs/L，可乐中 31.4 ± 16 MPs/L，茶中 28.5 ± 13.1 MPs/L，柠檬水中 45.2 ± 21.4 MPs/L，啤酒中 82.9 ± 13.9 MPs/L，葡萄酒中 8.2 ± 3.3 MPs/L。结果发现，污染最严重的容器是玻璃瓶。瓶盖被怀疑是主要的污染源，因为饮料中分离出的大多数颗粒与瓶盖颜色相同，且成分与瓶盖外层涂料相同。
1.引言
塑料最初被认为是一种革命性的材料，其产量多年来稳步增长。不包括纤维，塑料产量已从20世纪50年代的150万吨增长到2022年的4.003亿吨（PlasticsEurope，2023）。由于强度高、成本低、重量轻且易于使用，塑料在世界各地得到广泛应用。更具体地说，由聚乙烯 (PE)（高密度HDPE和低密度LDPE）、聚丙烯(PP)、聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET) 和聚苯乙烯(PS) 制成的包装约占全球市场产量的44%（PlasticsEurope，2022）。
然而，由于废物管理不善，一次性塑料制品产量的增加也导致陆地和水生栖息地的垃圾量增加。20世纪70年代，人们开始研究海洋环境中塑料垃圾的存在（Carpenter等人，1972年）。塑料的积累已被广泛证实是一个严重的环境和人类健康问题。
这些塑料的降解代表着一种威胁，因为碎片会释放出微塑料或纳米塑料（Alimba 和 Faggio，2019 年）。微塑料（MP）在本研究中定义为小于 5 毫米的颗粒（Arthur 等人，2009a），存在于所有生态系统中。它们体积小，人类可以通过吸入、食入或皮肤渗透来接触它们（Sun 和 Wang，2023 年），由于它们存在于食品和饮料中，食入是人类接触的主要途径（Prata 等人，2020 年）。许多研究已经评估了由于水生生物吸收 MP 而对食用生物（包括双壳类、甲壳类动物和不同类型的鱼类）造成污染的程度（Rubio-Armendáriz 等人，2022 年）。
一方面，食品和饮料的污染也可能源于其包装，而包装大多由塑料制成。已有研究表明，肉类的污染可能来自其包装（Kedzierski 等人，2020 年），饮料的污染则可能源于塑料瓶盖的拧开和拧开（Winkler 等人，2019 年）。
另一方面，研究还检查了污染是否可能由产品加工引起，例如罐装或腌制鱼（Akhbarizadeh 等人，2020 年，Gündoğdu 和 Köşker，2023 年，Hussien 等人，2021 年，Kim 等人，2021 年，Mohsen 等人，2023 年，Piyawardhana 等人，2022 年）。
很少有研究表明可供饮用的不同饮料受到 MPs 的污染，这些研究大多集中于世界各地的瓶装水和自来水（Almaiman 等人，2021 年，Chu 等人，2022 年，Feld 等人，2021 年，Kirstein 等人，2021 年，Li 等人，2023 年，Mukotaka 等人，2021 年，Semmouri 等人，2022 年，Shen 等人，2021 年，Shruti 等人，2020 年，Tong 等人，2020 年，Volgare 等人，2022 年）。然而，对其他饮料（如软饮料（Altunışık，2023 年、Basaran 等人，2024 年、Crosta 等人，2023 年、Lam 等人，2024 年、Pham 等人，2023 年、Shruti等人，2020 年、Wang和 Wang，2024 年）、啤酒（Kosuth 等人，2018 年、Liebezeit 和 Liebezeit， 2014 年、 Pham 等人，2023 年、Wiesheu等人，2016 年）和葡萄酒（Prata 等人，2020 年））进行的研究越来越多，但没有针对在法国销售的饮料的研究。
因此，本探索性研究的目的是：(i) 评估在法国销售的一系列不同饮料的污染水平；(ii) 评估包装对污染的潜在影响。本研究并非旨在详尽概述在法国销售的所有饮料。然而，本研究经过精心设计，旨在评估各种容器（塑料、玻璃、砖块、罐装和立方容器）对污染的影响。
2.材料和方法
2.1 .质量保证/质量控制
所有操作均在赛默飞世尔科技 Herasafe 2030i 层流柜（法国圣埃尔布兰）下进行，该层流柜位于一个专门用于研究微塑料的房间内，旨在降低空气中的污染以及溶液中外源性微塑料的贡献。根据 EN14644-1 标准，该层流柜的空气纯度等级为 ISO 5，因此对 0.3 µm 以下颗粒的最低过滤效率为 99.995%。
在用于分析之前，所有玻璃器皿和过滤器均在 Nabertherm L 40/11 马弗炉（德国 Lilienthal）中加热至 450°C 并持续 6 小时。
所有溶液，包括符合 EN-ISO 3696 三级标准的水、Carlo Erba 公司（法国瓦德吕埃）生产的无水乙醇（用水稀释后配成 70% (v/v) 的乙醇溶液）以及 Orapi 2.6% (v/v)次氯酸钠（NaOCl，法国圣武尔巴斯），均在样品分析前使用 Whatman GF/F 90 mm 玻璃纤维滤膜（孔径 0.7 µm，德国弗莱堡）过滤至少八次，直至无颗粒物。操作人员佩戴丁腈手套，穿着实验服。
每种饮料仍采用对照方法：
- 空气控制包括在从脱气阶段到过滤的整个处理阶段将已净化的 GF/F 过滤器放置在层流柜下的开放式培养皿中。
- 阴性对照为已消毒的锥形瓶，仅装有过滤水。当这些对照样品的形状、颜色和聚合物完全相同时，即可推断出这些样品中含有微塑料。
- 采用阳性对照来估算回收率（Dehaut 等人，2023 年）。简而言之，将 25 种已知的 45 至 100 μm 之间的微塑料（由 PEHD、PS、PP、PET和聚酯 (PES) 纤维制成，每种聚合物 n = 5）添加到羟丙基甲基纤维素(HPMC) 胶囊中。然后将胶囊放入装有过滤水的去污锥形瓶中，过滤后，计数微塑料，并使用以下公式确定回收率：
2.2样本选择
2023年6月，我们从当地经销商处购买了样品。样品被分为以下几类：水、啤酒、葡萄酒以及软饮料，包括可乐、茶和柠檬水。每个类别的品牌选择受到多种因素的影响，尤其是考虑到饮料的包装类型多种多样。每个参考品类都检测了六个样品。所有样品均来自同一生产批次。
2.2.1 .瓶装水
选取不同品牌的瓶装水，采用不同类型的容器（塑料、玻璃和砖块）、不同的产地（矿泉水和泉水）和不同的水质（不含气和不含气）。分析水量范围为0.5至1.5升，具体取决于样品，包括五个品牌的矿泉水和两个品牌的泉水（表1）。
表 1 .所采样饮料的主要信息。
| 矩阵 | 品牌 | 类型 | 容器 | 体积（升） | |
|---|---|---|---|---|---|
| 起源 | 表格 | ||||
| 水 | W1 | 矿泉水 | 仍然 | 塑料 | 1.5 |
| 玻璃 | 1 | ||||
| W2 | 矿泉水 | 仍然 | 塑料 | 1.5 | |
| 玻璃 | 1 | ||||
| 起泡酒 | 塑料 | 1 | |||
| 玻璃 | 1 | ||||
| W3 | 矿泉水 | 起泡酒 | 塑料 | 1 | |
| 玻璃 | 1 | ||||
| W4 | 矿泉水 | 仍然 | 砖 | 0.5 | |
| W5 | 矿泉水 | 仍然 | 砖 | 0.5 | |
| W6 | 泉水 | 仍然 | 塑料 | 1.5 | |
| 起泡酒 | 塑料 | 1.5 | |||
| W7 | 泉水 | 仍然 | 塑料 | 1.25 | |
| 玻璃 | 1 | ||||
| 起泡酒 | 塑料 | 1.25 | |||
| 玻璃 | 1 | ||||
| 柠檬水 | LW1 | 矿泉水 | 起泡酒 | 玻璃 | 0.2 |
| LW2 | 泉水 | 仍然 | 塑料 | 1.5 | |
| 可乐 | C1 | 不含甜味剂 | 塑料 | 1.75 | |
| 玻璃 | 0.33 | ||||
| 能 | 0.33 | ||||
| 含甜味剂 | 塑料 | 1.75 | |||
| 玻璃 | 0.33 | ||||
| 能 | 0.33 | ||||
| C2 | 不含甜味剂 | 塑料 | 1.5 | ||
| 玻璃 | 0.33 | ||||
| 含甜味剂 | 塑料 | 1.5 | |||
| 玻璃 | 0.33 | ||||
| C3 | 不含甜味剂 | 塑料 | 1.5 | ||
| 能 | 0.33 | ||||
| 含甜味剂 | 塑料 | 1.5 | |||
| 能 | 0.33 | ||||
| 茶 | T1 | / | 塑料 | 1.25 | |
| 玻璃 | 0.25 | ||||
| 能 | 0.33 | ||||
| T2 | / | 塑料 | 0.33 | ||
| 玻璃 | 0.25 | ||||
| 能 | 1.25 | ||||
| T3 | / | 塑料 | 1 | ||
| 能 | 0.33 | ||||
| 柠檬水 | L1 | / | 塑料 | 1.25 | |
| 玻璃 | 0.25 | ||||
| 能 | 0.33 | ||||
| L2 | / | 塑料 | 1.5 | ||
| 玻璃 | 0.25 | ||||
| 能 | 0.33 | ||||
| L3 | / | 塑料 | 1.25 | ||
| 玻璃 | 1 | ||||
| 啤酒 | B1 | 金发 | 小玻璃 | 0.25 | |
| 能 | 0.5 | ||||
| 大玻璃 | 0.75 | ||||
| 琥珀色 | 小玻璃 | 0.25 | |||
| 能 | 0.5 | ||||
| 果味 | 小玻璃 | 0.25 | |||
| 能 | 0.5 | ||||
| 不含酒精 | 小玻璃 | 0.25 | |||
| 果味无酒精饮料 | 小玻璃 | 0.25 | |||
| B2 | 金发 | 小玻璃 | 0.25 | ||
| 能 | 0.5 | ||||
| 大玻璃 | 0.75 | ||||
| 琥珀色 | 小玻璃 | 0.25 | |||
| 果味 | 小玻璃 | 0.25 | |||
| 能 | 0.5 | ||||
| 大玻璃 | 0.75 | ||||
| 不含酒精 | 小玻璃 | 0.25 | |||
| 能 | 0.33 | ||||
| 葡萄酒 | WW | / | 大型塑料 | 1.5 | |
| 玻璃 | 0.75 | ||||
| 砖 | 0.25 | ||||
| 立式容器 | 3 | ||||
| 小塑料 | 0.25 | ||||
| 西南海 | / | 玻璃 | 0.75 | ||
| 排 | / | 大型塑料 | 1.5 | ||
| 玻璃 | 0.75 | ||||
| 立式容器 | 3 | ||||
| RW | / | 塑料 | 1.5 | ||
| 玻璃 | 0.75 | ||||
| 砖 | 0.25 | ||||
| 立式容器 | 3 | ||||
a W1、W2、W3、W4、W5、W6 和 W7：水品牌；LW1 和 LW2：柠檬水品牌；C1、C2 和 C3：可乐品牌；T1、T2 和T3：茶品牌；L1、L2 和 L3：柠檬水品牌；B1 和 B2：啤酒品牌；WW：白葡萄酒；SWW：起泡白葡萄酒；RoW：桃红葡萄酒；RW：红葡萄酒
2.2.2 .软饮料
分析了两种品牌的柠檬味水：0.2 L 玻璃瓶装的矿泉气泡水和 1.5 L 塑料瓶装的泉水（表 1）。
此外，还研究了玻璃瓶、塑料瓶和容量从 0.33 至 1.75 升不等的罐装三种品牌的可乐、冰茶和柠檬水，其中罐装可乐中含有和不含有甜味剂（表 1）。
2.2.3 .啤酒
测试了两种品牌的果味、金色、琥珀色和无酒精啤酒，分别以玻璃瓶或罐装出售，容量从0.25升到0.75升不等（表1）。玻璃瓶有两种不同尺寸：小瓶（0.33升）和大瓶（0.75升）。
2.2.4 .葡萄酒
分析了三种类型的葡萄酒：用砖（0.25 升）、立方容器（3 升）、玻璃瓶（0.75 升）和塑料瓶（1.5 升）包装的红葡萄酒、白葡萄酒和桃红葡萄酒（表 1）。
2.3 .脱气步骤
最终取样前进行的初步分析表明，饮料中存在的二氧化碳会导致玻璃纤维过滤器在过滤过程中降解。为了防止过滤器降解，软碳酸饮料（例如可乐和柠檬水）必须在分析前进行脱气。对于苏打水，不需要这个脱气过程，因为气泡更细腻，并且其 pH 值比可乐和柠檬水（< 3）的酸性更低（约为 6）。脱气包括打开样品并用铝箔盖住瓶颈一周，以进行第一次被动脱气过程。然后，在室温（约 20-25°C）下以 100 rpm 的速度对内容物进行磁力搅拌一小时。瓶子始终用铝箔覆盖。经过这两个脱气步骤后，样品就可以过滤了。为了检查该脱气过程是否会导致空气污染，进行了阴性对照。该对照物由一个装满过滤水的瓶子组成，其经过与样品相同的处理过程。
2.4 .样品过滤
首先去除塑料瓶标签，并用加压空气清洁所有瓶子（塑料瓶、玻璃瓶、砖瓶、罐头瓶和立方容器），然后将其放置在操作层流罩下。
然后用 Whatman GF/A 玻璃纤维过滤器过滤样品。为了最大限度地从容器壁和过滤设备中回收颗粒，用水、70% (v/v) 乙醇和水冲洗被分析容器的内部、漏斗的内部以及与过滤器接触的未夹漏斗的边缘。除水和柠檬水样品外，在过滤后立即将 2 mL 2.6% (v/v) NaOCl 倒入过滤器上，此时系统仍处于真空状态，以减轻过滤器的重量并方便观察（Duman 等人，2023 年）。然后将过滤器放入 90 毫米玻璃培养皿中，在室温下（约 20-25°C）干燥，然后再进行观察。
2.5观察与鉴定
为了根据颜色和形状（碎片或纤维）对颗粒进行计数，我们使用配备 SDF PLAPO 1XPF 镜头和 UC90 相机的 Olympus SZX16 立体显微镜（法国朗吉斯）检查了滤光片。然后使用 Olyvia 软件（3.3 版）和 Cellsens（4.2 版）处理图像。该处理包括计数颗粒、测量其平均 Ferret 直径，并根据形状、颜色和尺寸等级对其进行分类。由于未观察到大于 500 µm 的颗粒，而小于 30 µm 的颗粒难以用 µFT-IR 识别，因此选定的尺寸范围如下：[30 – 50 µm[、[50 – 100 µm[、[100 – 500 µm]]。
观察并计数颗粒后，通过显微镜结合傅里叶变换红外光谱 (µFT-IR)，使用 Perkin Elmer Spectrum 3 – Spotlight™ 400（法国维勒邦苏尔伊维特）使用 μ-ATR 模式确定颗粒的性质（塑料、纤维素、矿物等）以及适用的聚合物类型（聚乙烯 (PE)、聚酯 (PES)、聚丙烯 (PP) 等）。为优化分析时间，根据形状和颜色相同的颗粒的丰度来选择要分析的颗粒（Duman 等人，2023 年）。选定颗粒后，对颗粒周围区域进行筛选，以验证其存在和特性。分析颗粒之前进行背景分析，然后以 4 cm −1的分辨率对 4000 至 600 cm −1范围内的颗粒光谱进行 25 次采集。然后将获得的光谱与多个数据库进行比较，例如 Flopp/Flopp-e（De Frond 等人，2021 年）和 PerkinElmer（定制数据库），并辅以 Openspecy（Cowger 等人，2021 年）。当粒子光谱与数据库之间的对应性得分大于 0.7 时，粒子的识别有效。
2.6 .瓶盖污染
将2号可乐品牌（n = 10 - 0.33 L）对应的玻璃瓶清洗并消音后重复使用，并将水通过GF/F滤膜过滤，直至滤膜上无颗粒。过滤完成后，将过滤水倒入玻璃瓶中，并用软盖木槌和锤式封盖器封上新的黄色瓶盖。
实验按照三种不同的方案进行：首先，直接将胶囊封装，无需预处理；其次，使用气囊吹出胶囊；最后，将胶囊吹出，并用过滤水、70% (v/v) 乙醇和水清洗。为避免污染，每次封装之间，都要用水、70% 乙醇和水冲洗锤式封盖机。封盖后，将瓶子倒置两次，以清除胶囊下方与饮料接触一侧可能残留的 MP。
然后按照2.4中的方法处理瓶子，并在体视显微镜下观察滤膜，计数黄色颗粒。此外，收集每个胶囊冲洗后得到的溶液，进行分析，计数黄色颗粒的数量。
2.7统计分析
污染结果以微塑料水平表示，即每升微塑料的数量（MPs/L）。除非明确提及，水平表示为六次分析重复的平均值±2误差类型（2 se），以便直观地看到平均值的95％置信区间（IC95）。为了研究观察到的差异的重要性，首先进行了Shapiro-Wilks检验以确定分布的正态性。由于数据不是正态分布的（p值<0.001，Shapiro-Wilks检验），因此进行了Kruskal-Wallis检验（KW）以突出容器和品牌组内微塑料水平的显着差异。当在组内发现显着差异（p值<0.05）时，使用Dunn-Bonferroni事后检验（DB）进行成对比较检验。所有数据处理和统计测试均使用R软件版本4.4.1执行。
3.结果
本研究旨在调查法国销售的各种饮料（水、可乐、茶、柠檬水、啤酒和葡萄酒）中微塑料的污染水平，因为此前该国尚未开展过针对水或其他饮料的研究。此外，本研究还考察了不同包装类型（塑料、玻璃、砖块、罐头和立方容器）的影响，因为其他研究表明，容器会影响微塑料的污染水平。
3.1 .质量保证/质量控制
以下所有结果均为根据上述规则（参见 2.5）外推的数据。对照品（空气和阴性对照）中观察到的 MP，根据其形态（纤维或碎片）、颜色和聚合物，从饮料结果中扣除。在分析的 13 个批次中，阴性对照和空气对照平均计数到 0.9 ± 1.4 个 MP（平均值±标准差）。此外，阳性对照的计算回收率为 85.5 ± 7.7%（平均值±标准差）。
3.2 . MPs 形状
所有饮料（水、软饮料、啤酒和葡萄酒）中仅发现两种类型的微塑料：纤维和碎片。此外，水中96.9%的微塑料、可乐中93%的微塑料、茶中93.4%的微塑料、柠檬水中96.1%的微塑料、啤酒中92.7%的微塑料以及葡萄酒中72.9%的微塑料均为碎片形式。
3.3 .聚合物
聚合物被分为不同的聚合物簇（图1 ）：聚酯簇（PET和醇酸漆）、聚烯烃簇（PE、PP、聚乙烯-醋酸乙烯酯共聚物（PEVA）和乙烯-醋酸乙烯酯共聚物（EVA））、聚甲基丙烯酸酯簇（聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）和聚丙烯腈（PAN））、聚酰胺簇（聚酰胺（PA）和尼龙）、苯乙烯簇（聚苯乙烯（PS）、丙烯腈-丁二烯-苯乙烯（ABS）和SR）和聚乙烯簇（PVC）。聚酯簇在玻璃容器中比在所有饮料的其他类型容器中更为普遍，尤其是茶（26.3 MPs/L）、柠檬水（28.5 MPs/L）、可乐（33.2 MPs/L）和啤酒（95.9 MPs/L）。
图1.根据所分析的不同饮料，聚合物簇的平均污染水平（MPs/L）变化。n代表所分析项目的数量。NI代表未识别，Cubi代表立方容器。
虽然聚烯烃在塑料瓶中不太常见——啤酒中聚烯烃的最高浓度为1.3 MPs/L——但它们仍然是所有容器中普遍存在的聚合物类别。然而，玻璃中的聚烯烃含量更高，高达24.7 MPs/L。
3.4 .瓶装水
3.4.1 .议员级别
所有水样的全球平均浓度为2.9±0.7 MPs/L。首先，测量到的MPs水平因包装类型而异，不同包装之间的MPs水平存在显著差异（KW p值<0.001）。玻璃瓶中的MP含量明显高于塑料容器（DB p值<0.001），分别为4.5±1.2 MPs/L和1.6±1.7 MPs/L（图2 A）。对于砖水，MPs水平与玻璃容器和塑料瓶中的MPs水平没有差异，但需要注意的是，我们只分析了两个品牌。
图2 .所研究饮料的微塑料污染水平（MPs/L）：水（A和B）、可乐（C和D）、茶（E和F）、柠檬水（G和H）、啤酒（I和J）和葡萄酒（K和L）。绿色条形图表示每个容器（A、C、E、G、I和K），棕色条形图表示每个品牌（B、D、F、H、I、L）。n代表分析的项目数量，星号表示显著差异（* p值<0.05；** p值<0.01；*** p值<0.001）。
对原产水的进一步调查显示，矿泉水的 MPs 含量（3.7 ± 1.0 MPs/L）往往高于泉水（1.6 ± 0.6 MPs/L），且存在显著差异（DB p 值< 0.01）（补充材料图 S1 A）。
在两种水（气泡水和静水）中观察到的结果也表明，MP污染水平存在差异。气泡水的平均MP水平较高，为3.4±1.0 MPs/L，而静水的平均MP水平为2.4±0.9 MPs/L，但两者之间没有显著差异（补充材料图S1 B）。
不同品牌的污染程度存在差异，首先是因为同一品牌内部的数据不一致，因为不同容器的数据被归为一类。然而，品牌 W3 的 MPs 浓度最高（5.0 ± 2.0 MPs/L），其次是品牌 W2（4.1 ± 1.8 MPs/L）、品牌 W1（2.1 ± 1.6 MPs/L）、品牌 W6（1.7 ± 1.1 MPs/L）和品牌 W7（1.5 ± 0.7 MPs/L）。两个砖品牌 W4 和 W5 的 MPs 污染程度相同，分别为 3.0 ± 2.5 MPs/L 和 3.0 ± 2.3 MPs/L（图 2B ）。不同品牌之间未检测到显著差异。
3.4.2 . MPs大小
不同水容器、来源和形态的 MP 的尺寸比例差异很小，18.5% 到 23.9% 的 MP 介于 30 到 50 µm 之间，37.1% 到 44.6% 的 MP 介于 50 到 100 µm 之间，35.3% 到 41.4% 的 MP 介于 100 到 500 µm 之间（补充材料图 S2 A、B、C）。
然而，不同品牌之间存在显著差异：品牌 1 和品牌 6 中的大多数 MP（54.2％ 和 58.6％）在 100 至 500 µm 之间，而品牌 7 中的大多数 MP（52.8％）在 50 至 100 µm 之间（补充材料图 S2 D）。
3.5 、柠檬味水
3.5.1 .议员级别
研究了两个品牌的柠檬味水（LW1 和 LW2），这些水中的 MPs 水平为 8.6 ± 5.3 MPs/L。就品牌、包装和产地之间的差异而言，LW1 品牌（玻璃瓶装矿泉水）的 MP 含量（15 ± 9.5 MPs/L）高于 LW2 品牌（塑料瓶装泉水）的 MP 含量（2.3 ± 1.4 MPs/L）（补充材料图 S3），差异具有显著性（KW p 值 < 0.01）。
3.5.2 . MPs大小
关于两个柠檬味水品牌的粒径分布。对于玻璃瓶装矿泉水品牌LW1，三个粒径等级的比例几乎相同，分别为27.8% [30–50 µm[]、33.3% [50–100 µm[] 和 38.9% [100 – 500 µm[]。然而，对于塑料瓶装泉水品牌LW2，大粒径MP（[100–500 µm[]）的比例上升到75.7%（补充材料图S4）。
3.6 .可乐
3.6.1 .议员级别
对添加和不添加甜味剂的三个可乐品牌（C1、C2 和 C3）的 MPs 含量进行了评估。结果发现，这些可乐的平均 MPs 污染水平为 31.4 ± 16.0 MPs/L。
可乐的这些结果强调了容器对 MP 污染水平的影响，包装组存在显著差异（KW p 值 < 0.001）。污染最严重的是玻璃瓶装可乐，其 MPs 含量为 103.4 ± 44.1 MPs/L，而罐装可乐为（3.4 ± 2.1 MPs/L）或塑料瓶装（2.1 ± 0.7 MPs/L）。（图 2 C）。玻璃瓶和塑料瓶装可乐之间的 MPs 含量有显著差异（DB p 值 < 0.001），玻璃瓶和罐装可乐之间的 MPs 含量也有显著差异（DB p 值 < 0.001）。相反，塑料容器和罐装之间没有显著差异。
此外，添加甜味剂的可乐平均含量为 14.3 ± 6.2 MPs/L，而不含甜味剂的可乐平均含量为 48.5 ± 30.6 MPs/L （补充材料图 S5）。
不同品牌可乐的污染水平存在显著差异（KW p值< 0.05 ）；品牌C2的MPs含量最高（76.0±49.3 MPs/L），其次是品牌C1（20.6±10.8 MPs/L），MPs含量最低的品牌C3（3.0±2.0 MPs/L）（图2 D）。C2和C3品牌之间的微塑料含量差异显著（DB p值< 0.01）。
3.6.2 . MPs 大小
罐装可乐中的微球大部分（51.4%）粒径在50至100微米之间，而粒径较小的微球（30至50微米）仅占2.9%。一方面，玻璃瓶中的微球大部分也在50至100微米之间（51.2%）。另一方面，塑料瓶中的微球大多粒径较大，其中52.4%的微球粒径在100至500微米之间（补充材料图S6 A）。
对两种可乐中 MP 大小的分析表明，添加甜味剂的可乐中 MP 大小在 100 至 500 µm 之间的比例 (41.7%) 往往高于不添加甜味剂的可乐中 MP 大小 (15%) (补充材料图 S6 B)。
就品牌而言，C1 和 C2 品牌中不同粒径等级的 MP 占比几乎相同，但 C2 品牌中 [50–100 µm] 等级的 MP 占比略有增加。相比之下，C3 品牌中较小粒径（30–50 µm）的 MP 仅占 MP 的 5.4%，低于 C1 品牌的 25.2% 和 C2 品牌的 33.3% （补充材料图 S6 C）。
3.7 .冷茶
3.7.1 .议员级别
选择了三个品牌（T1、T2 和 T3）的冷茶进行研究。根据研究结果，冷茶平均含有 28.5 ± 13.1 MPs/L。冷茶污染水平因容器类型而异，包装组有显著差异（KW p 值 < 0.001）。罐装茶含有 16.3 ± 3.9 MPs/L，而塑料瓶装茶含有 2.2 ± 1.0 MPs/L。这些茶比玻璃瓶中的茶污染程度要低，玻璃瓶中的平均 MPs 含量为 86.3 ± 35.3 MPs/L（图 2 E）。玻璃与塑料、塑料与罐装（DB p 值 < 0.001）以及罐装与玻璃（DB p 值 < 0.05）之间的 MPs 水平有显著差异。
MPs污染结果也表明，MPs污染程度与品牌之间没有显著相关性。T2品牌的MP水平较高（51.4 ± 31.1 MPs/L），而T1品牌和T3品牌的MP水平分别为19.3 ± 9.6 MPs/L和8.1 ± 3.9 MPs/L（图2 F）。
3.7.2 . MPs 大小
冰茶中存在的各种尺寸等级的 MP 的百分比在所有包装中都是相同的，但塑料瓶除外，其中 50–100 µm 尺寸等级占主导地位（54.5％）（补充材料图 S7 A）。
品牌 1 和品牌 2 之间差异不大。与品牌 1 和品牌 2 在 50–100 µm 级别中的比例分别为 38% 和 39.1% 相比，品牌 3 在此范围内的比例更高，为 51.1% （补充材料图 S7 B）。
3.8 .柠檬水
3.8.1 .议员级别
分析了三个不同品牌的柠檬水（L1、L2 和 L3）。对于所有容器，柠檬水中的平均 MPs 含量估计为 45.2 ± 21.4 MPs/L。不同容器的污染水平各不相同，包装组存在显著差异（KW p 值 < 0.001）。玻璃瓶装柠檬水的 MPs 含量（111.6 ± 41.1 MPs/L）明显高于塑料瓶装（1.5 ± 0.7 MPs/L）或罐装（10.9 ± 4.6 MPs/L）（图 2 G）。玻璃瓶和塑料瓶之间（DB p 值 < 0.001 ）、塑料瓶和罐装之间（ DB p 值 < 0.01 ）以及罐装和玻璃瓶之间（DB p值< 0.05）的 MPs 含量存在显著差异。
此外，不同柠檬水品牌之间的 MP 污染程度没有显著差异，范围从 29.3 ± 18.0（品牌 L2）到 66.6 ± 44.1（品牌 L1）（图 2 H）。
3.8.2 . MPs 大小
柠檬水罐和塑料瓶中不同粒径 MP 的比例似乎相当，大多数 MP 在 100 至 500 µm 之间（分别为 50% 和 42.4%）（补充材料图 S8 A）。对于玻璃，小 MP（30–50 µm）的比例高于（36.4%）其他容器，而大 MP（100–500 µm）的比例下降至 21.1%。然而，100 至 500 µm 之间的 MP 的百分比因品牌而异，品牌 1 的比例为 15.4%，品牌 2 的比例为 21.1%，品牌 3 的比例为 29.5% （补充材料图 S6 B）。
3.9 .啤酒
3.9.1 .议员级别
研究了两种啤酒品牌（B1和B2），包括不同的容器和类型。结果显示，啤酒的平均MP水平为82.9±13.9 MPs/L。
对 MP 污染水平的分析显示，不同容器之间存在显著差异（KW p 值 < 0.001），小玻璃瓶中的 MP 水平高于其他容器（133.7 ± 15.9 MPs/L）。其他两种容器（罐装和大玻璃瓶）的污染水平相当，分别为 31.8 ± 17.3 MPs/L 和 32.8 ± 12.2 MPs/L（图 2 I）。小玻璃瓶和大玻璃瓶之间的 MP 水平存在显著差异（DB p 值 < 0.001），小玻璃瓶和罐装之间的 MP 水平也存在显著差异（DB p 值 < 0.001）。
不同类型的啤酒中，MPs 污染水平没有显著差异。琥珀色啤酒的平均 MPs 水平最高（117.8 ± 44.3 MPs/L），而果味啤酒的 MPs 水平最低（69.8 ± 26.1 MPs/L）。其他三种啤酒（无酒精啤酒、无酒精果味啤酒和金啤）的 MPs 污染水平分别为 74.8 ± 29.6 MPs/L、94.0 ± 37.3 MPs/L 和 78.9 ± 22.1 MPs/L （补充材料图 S9）。
总之，两个品牌之间的污染水平没有显著差异：品牌 B1 和 B2 分别含有 79.9 ± 20.4 MPs/L 和 85.9 ± 19.1 MPs/L（图 2 J）。
3.9.2 . MPs 大小
结果表明，大玻璃瓶装和罐装啤酒的MP粒径分布没有差异。相反，大玻璃瓶装（42.6%）和罐装（44.1%）中50–100 µm 范围内的MP含量略低于小玻璃瓶装（47.9%）（补充材料图 S10 A）。
在果味啤酒和无酒精啤酒中，每种颗粒类别的含量相等，其中大多数MP（46.2%和43.3%）在50至100微米之间。其他三种啤酒中，小MP（30–50微米）的比例分别达到27.6%、28.2%和28.9% （补充材料图S10 B）。
最后，观察到不同品牌之间的粒径分布差异。一方面，品牌 1 在 100–500 µm 范围内的 MP 比例 (37.7%) 高于品牌 2 (21.2%)。另一方面，品牌 1 的较小 MP 比例也更高，30–50 µm 范围内的 MP 比例为 30.8%，而品牌 2 的较小 MP 比例为 18.5% (补充材料图 S10 C)。
3.10 .葡萄酒
3.10.1 .议员级别
我们对白葡萄酒(WW)、起泡白葡萄酒 (SWW)、桃红葡萄酒 (RoW) 和红葡萄酒(RW)进行了分析，以确定 MP 污染水平。此外，我们还选取了使用不同容器（包括塑料、玻璃、砖块和立方桶）包装的葡萄酒，研究了包装的影响。结果显示，葡萄酒中 MP 平均含量为 8.2 ± 3.3/L。
与其他饮料类似，MPs含量也因容器而异，包装组差异显著（KW p值<0.001）。大塑料瓶、玻璃瓶和立方桶中的MPs污染水平分别为2.1±0.8 MPs/L、5.3±2.0 MPs/L和3.7±0.9 MPs/L。小塑料瓶中的MPs略有增加，但不显著（8.7±3.8 MPs/L）。尽管如此，砖块包装的葡萄酒的MPs含量最高（30.0±16.9 MPs/L）（图2 K）。砖块和大塑料瓶之间的 MP 水平存在显著差异（DB p 值 < 0.001），砖块和玻璃之间的 MP 水平存在显著差异，小塑料瓶和大塑料瓶之间的 MP 水平存在显著差异（DB p 值 < 0.05），最后砖块和立方容器之间的 MP 水平存在显著差异（DB p 值 < 0.01）。
不同类型的葡萄酒之间污染水平也存在显著差异（KW p值<0.05）。白葡萄酒（WW）的MPs/L平均含量为12.0±8.0，起泡白葡萄酒（SWW）的MPs/L平均含量为5.8±1.9，红葡萄酒（RW）的MPs/L平均含量为8.5±4.0，桃红葡萄酒（RoW）的MPs/L平均含量为2.6±0.9（图2 L）。桃红葡萄酒（RoW）和红葡萄酒（RW）的微塑料含量存在显著差异（DB p值<0.05）。
3.10.2 . MPs 大小
在砖瓶、玻璃瓶、小型和大型塑料瓶包装的葡萄酒中，MPs 的大小比例相似，平均 39.5% 的 MPs 粒径在 30 至 50 微米之间，36.2% 的 MPs 粒径在 50 至 100 微米之间，24.2% 的 MPs 粒径在 100 至 500 微米之间。在立方桶包装的葡萄酒中，大型 MPs（100–500 微米）的比例更高，为 45.2% （补充材料图 S11 A）。
四种葡萄酒（红葡萄酒、桃红葡萄酒、起泡白葡萄酒和白葡萄酒）的百分比似乎相同：30 至 50 µm 占 31.3%，50 至 100 µm 占 33%，100–500 µm 占 35.6%。唯一的例外是起泡白葡萄酒，其大 MP 较少（100–500 µm 占 14.3%）（补充材料图 S11 B）。
3.11 .瓶盖污染
研究结果显示，除葡萄酒外，所有饮料的玻璃容器比其他包装受到的污染更严重，因为葡萄酒瓶是用软木塞而不是金属盖封住的。
研究发现，从玻璃瓶中分离出的大多数微塑料颜色与瓶盖外层的油漆颜色相同。对金属瓶盖油漆进行傅里叶变换红外光谱 (FTIR) 分析显示，其主要成分为聚酯，这与从玻璃瓶中分离出的颗粒类似，后者主要属于聚酯类。因此，我们推测这些颗粒可能来自瓶盖。
首先，在使用前用双目放大镜对胶囊内外进行观察，发现外表面有划痕，内表面吸附有胶囊漆碎片（图3）。
图 3。新胶囊外表面的裂纹观察结果（A 列）和新胶囊内表面的黄色颗粒观察结果（B 和 C 列）。
然后进行实验以确认饮料内有色颗粒的潜在来源，并寻找一种简单的方法来降低瓶盖污染。结果表明，当瓶盖未预先清洗时，发现 287.3 ± 81.4 MPs/L（图 4）。当在封装前吹塑瓶盖时，瓶子中的 MPs 水平显著降低（KW p 值 < 0.001 - DB p 值 < 0.001），为 105.8 ± 32.1 MPs/L，而当事先吹塑并冲洗瓶盖时，MPs 水平达到 86.7 ± 42.3 MPs/L。有趣的是，对冲洗溶液（水/乙醇/水混合物）的分析显示，每个冲洗过的瓶盖平均含有 47.8 ± 12.6 个黄色颗粒。
图4.不同胶囊处理方法中观察到的黄色油漆颗粒水平（MPs/L）：使用不洁净胶囊密封、使用吹塑胶囊密封以及使用吹塑并冲洗胶囊密封。每种处理方法重复测试10次。星号表示差异显著（** p值<0.01；*** p值<0.001）。
4.讨论
4.1与先前研究的比较
近年来，关于各种饮料中微球污染及其包装影响的研究数量稳步增长。软饮料和水一直是大多数研究的重点。不同研究中，每种饮料中的微球含量差异很大（表2）。
表2.文献中发现的不同饮料中的微塑料污染水平。
| 矩阵 | 包装 | 议员级别 | 尺寸范围 | 参考 |
|---|---|---|---|---|
| 水 | 塑料 | 14±14 MP/L | 5 – > 100 微米 | Schymanski等人，2018 |
| 8955±5205 MP/L | 1 – 5000 微米 | Tse等人，2022年 | ||
| 11.7±4.6 MP/L | 25 – 5000 微米 | Praveena等人，2022年 | ||
| 4–46 MP/L | 25 – 5000 微米 | Zhou等人，2021年 | ||
| 140±19 MP/L | 6.5 - > 50 微米 | 坎坎格与巴别塔，2020 | ||
| 1496.7±1452.2份/升 | 1 – 1000 微米 | Taheri等人，2022年 | ||
| 13±19 MP/L | 6 – 480 微米 | Samandra等人，2022年 | ||
| 4.60±3.85 MP/L | 8 – 316 微米 | 阿尔金和希克，2023 | ||
| 0.99～4.2 MP/L | 25 – 500 微米 | Almaiman等人，2021年 | ||
| 65.62±43.28 MP/L | 10->301微米 | Li等人，2023 | ||
| 1.13份/升 | 11 – 3960 微米 | Basaran等人，2024 | ||
| 2.89±0.48份/升 | < 500 – 5000 微米 | Sekar等人，2024 | ||
| 可回收塑料 | 118±88 MP/L | 5 – > 100 微米 | Schymanski等人，2018 | |
| 4889±5432 MP/L | 1->10微米 | Ossmann等人，2018 | ||
| 玻璃 | 50±52 MP/L | 5 – > 100 微米 | Schymanski等人，2018 | |
| 3074±2531 MP/L | 1->10微米 | Ossmann等人，2018 | ||
| 52±4 MP/L | 6.5 - > 50 微米 | 坎坎格与巴别塔，2020 | ||
| 87.94±46.38 MP/L | 10->301微米 | Li等人，2023 | ||
| 11.3份/升 | 11 – 3960 微米 | Basaran等人，2024 | ||
| 砖 | 11±8 MP/L | 5 – > 100 微米 | Schymanski等人，2018 | |
| 没有特定的容器 | 8.5±10.2 MP/L | 1 – 5000 微米 | Makhdoumi等人，2021年 | |
| 50.3±36.2 MP/L | 30 – 4257.1 微米 | Lam等人，2024 | ||
| 7.2±10.1份/升 | 45 – 3000 微米 | Socas-Hernández等人，2024 | ||
| 汽水 | 没有特定的容器 | 1 至 7 MP/L | 10 – 300 微米 | Shruti、Perez-Guevara 等人，2020 |
| 2.25份/升 | 20 - > 300 微米 | Pham等人，2023 | ||
| 8.9份/升 | 27 – 1213 微米 | 阿尔金和希克，2023 | ||
| 9.94±0.33 MP/L | 36 – 2228 微米 | Crosta等人，2023 | ||
| 49.3±54.5 MP/L | 30 – 4257.1 微米 | Lam等人，2024 | ||
| 0.8份/升 | 11 – 3960 微米 | Basaran等人，2024 | ||
| 1660±620 MP/L | 20 – 500 微米 | 王与王，2024 | ||
| 22.5±57.6份/升 | 45 – 3000 微米 | Socas-Hernández等人，2024 | ||
| 能量饮料 | 没有特定的容器 | 32.4±17.6 MP/L | 30 – 4257.1 微米 | Lam等人，2024 |
| 65.3±23.4份/升 | 45 – 3000 微米 | Socas-Hernández等人，2024 | ||
| 果汁饮料 | 没有特定的容器 | 29.3份/升 | 20 - > 300 微米 | Pham等人，2023 |
| 30.0±28.5 MP/L | 30 – 4257.1 微米 | Lam等人，2024 | ||
| 1.0份/升 | 11 – 3960 微米 | Basaran等人，2024 | ||
| 9.0±3.6份/升 | 45 – 3000 微米 | Socas-Hernández等人，2024 | ||
| 茶 | 没有特定的容器 | 2.75 MP/L | 10 – 300 微米 | Shruti等人，2020年 |
| 0份/升 | 20 - > 300 微米 | Pham等人，2023 | ||
| 36.4±36.9 MP/L | 30 – 4257.1 微米 | Lam等人，2024 | ||
| 0 MP/L | 11 – 3960 微米 | Basaran等人，2024 | ||
| 23.3±21.1份/升 | 45 – 5000 微米 | Socas-Hernández等人，2024 | ||
| 啤酒 | 没有特定的容器 | 2–79 纤维/升 12–109 碎片/升 2–66 珠子/升 | 未确定 | 爱情时间与爱情时间，2014 |
| 30.3–57.57 纤维/升 | 1 – 5000 微米 | Wiesheu等人，2016 | ||
| 0 t 14.3 MPs/L | 1 – 5000 微米 | Kosuth等人，2018年 | ||
| 10份/升 | 20 - > 300 微米 | Pham等人，2023 | ||
| 95.5±92.0份/升 | 45 – 5000 微米 | Socas-Hernández等人，2024 | ||
| 葡萄酒 | 没有特定的容器 | 183±123 MP/L | 未确定 | Prata等人，2020年 |
| 56.7±73.5份/升 | 45 – 4000 微米 | Socas-Hernández等人，2024 |
无论容器类型如何，多项研究表明，瓶装水中的MPs含量范围为4至87.9±46.4 MPs/L（表2）。相比之下，本研究中的瓶装水的MPs浓度相对较低（2.9±0.7 MPs/L）。
在其他研究中，软饮料有时被称为水果或碳酸饮料，但由于这些术语并不总是指代确切的饮料类型，因此进行比较变得更具挑战性。本研究中的 MP 含量（可乐：31.4 ± 69.7 MPs/L，柠檬水：101.5 ± 123.7 MPs/L）与之前的研究结果相似，范围从 1 到 49.3 ± 54.5 MPs/L（Crosta 等人，2023 年；Shruti 等人，2020 年）。此外，先前对瓶装冰茶的研究报告称 MP 浓度为 0 至 36.4 ± 36.9 MPs/L（Pham 等人，2023 年；Shruti 等人，2020 年），与本研究中的 MP 含量（14.6 ± 43.2 MPs/L）相当。
关于酒精饮料，已有多项研究评估了微球的存在，尤其是在啤酒中。这些研究中的微球含量差异很大，范围从 0 到 95.5 ± 92.0 MPs/L（Kosuth 等人，2018 年；Liebezeit 和 Liebezeit，2014 年；Pham 等人，2023 年；Socas-Hernández 等人，2024 年；Wiesheu 等人，2016 年），与本研究中发现的含量（84.0 ± 5.7 MPs/L）非常相似。
此外，先前对玻璃瓶装白葡萄酒中 MPs 含量的调查显示，平均含量为 183 ± 123 MPs/L（ Prata 等人，2020 年）。这大约是本研究中发现的 MPs（12.0 ± 18.1 MPs/L）的 15 倍。与本研究的结果（红葡萄酒中 MPs 含量为 8.5 ± 6.1 MPs/L ，桃红葡萄酒中 MPs 含量为 2.6 ± 0.2 MPs/L，白葡萄酒中 MPs 含量为 12.0 ± 18.1 MPs/L）相比，最近的一项研究发现，红葡萄酒中 MPs 含量分别为 32.6 ± 11.2 MPs/L、4.0 MPs/L 和 32.8 ± 37.1 MPs/L（Socas-Hernández 等人，2024 年）。
然而，由于方法论、考虑的粒度、研究样本类型和体积以及研究开展的国家存在差异，比较微塑料 (MP) 的研究具有挑战性。缺乏标准化的 MP 分析方法是一个重大问题，导致研究人员采用不同的分析策略。例如，一些研究在 60°C 或更高的温度下干燥含有 MP 的过滤器。然而，研究表明，某些聚合物，如聚酯纤维，在 40°C 以上的温度下会降解并改变形态（Karami 等人，2017 年）。这种降解会导致低估污染水平。分析的样本数量也是一个需要考虑的重要参数。为了获得可靠和全面的数据，分析尽可能多的样本至关重要，最好是来自不同品牌或批次的样本。如果没有全球标准，样本量不足会导致不准确，高估或低估 MP 污染。
本研究对同一批次的六个样品进行了微塑料污染水平分析。首先，选择该方案是基于研究的可行性，因为由于产品可用性和分析时间等因素，无法获得非常大的样本量。其次，选择该方案是为了在批次层面具有一定的代表性，因为即使是看似同质的批次，不同瓶装样品之间也可能存在细微差异。在其他饮料研究中，很少采用这种方案，因为大多数研究都分析三个样品。因此，这是在可行性和代表性之间做出的妥协。
此外，无论使用何种容器，分析整个样品都优于使用固定体积的样品。首先，这种选择确保了样品的代表性，因为由于密度不同或粘附在容器壁上，微塑料颗粒可能无法均匀分布在饮料中。过滤整个样品还减少了可能导致外部污染的二次采样步骤。此外，这种选择减少了傅立叶变换红外光谱重叠，因为样品体积相对较小，不会因过量的微塑料颗粒而导致过滤器超载。因此，选择合适的分析样品体积也是在样品代表性和微塑料颗粒重叠之间取得良好平衡。
目前的微塑料分析方法各有优缺点。傅立叶变换红外光谱法 (FTIR)是一种广泛用于分析颗粒化学成分的方法。然而，它无法表征小于 20–30 µm 的颗粒。此外，在衰减全反射 (ATR) 模式下，光谱质量不仅会受到颗粒形状、有机残留物或矿物质的影响，还会受到其影响。此外，该模式需要较长的分析时间，如果所分析的滤光片不是由玻璃纤维制成，FTIR 成像可以弥补这一缺陷。尽管存在这些缺点，ATR 模式也具有一些优势，例如无需进行复杂的样品制备即可直接进行颗粒分析，这使其成为分析大于 20 µm 的微塑料的首选方法。FTIR 的另一个主要优势是，与拉曼光谱不同，它具有非破坏性，因此样品可以根据需要重复用于进一步分析。
面对这些挑战，标准化 MP 分析方法的解决方案开始实施。
在欧洲，最近出台了一项法规，旨在解决其中一些问题。2024年3月11日，欧盟委员会发布了关于人类饮用水中微塑料检测程序的决定（欧盟委员会，2024年）。根据该标准，必须使用级联过滤器直接对供人类饮用的水进行取样。使用光学显微镜确定颗粒的大小和形状，然后采用光谱或振动方法（红外或拉曼）来识别其成分。然而，该法规仅限于非瓶装水，不适用于其他饮料。因此，取样是基于市售量。
此外，主要的分析挑战是缺乏方法标准化，从而难以比较研究。
4.2 .玻璃污染
除葡萄酒外，所有饮料（水、可乐、茶、柠檬水和啤酒）的玻璃瓶中 MPs 含量都明显高于塑料瓶中 MPs 含量。先前的饮料研究表明，软饮料、啤酒、葡萄酒和饮用水等各种饮料储存在玻璃容器中时，污染程度往往更高（Basaran 等人，2024 年；Lam 等人，2024 年；Li 等人，2023 年；Schymanski 等人，2018 年；Wang 和 Wang，2024 年）。然而，其他文章表明玻璃所含 MPs 少于塑料（Kankanige 和 Babel，2020 年）。不同研究结果的差异可以归因于不同国家/地区的取样差异。然而，尚无研究证实玻璃瓶的污染与瓶盖所用涂料之间的联系。
在本研究中，玻璃瓶中发现的 MP 与瓶盖上的油漆颜色和聚合物成分相对应，瓶盖上涂有醇酸热固性树脂或 PES/PET 基油漆。
此外，用新瓶盖和装满水的干净瓶子进行的封装实验表明，水中存在与瓶盖涂料相同的 MP。这些结果表明，瓶盖涂料是瓶子中 MP 污染的来源。对新胶囊进行预清洁（将胶囊吹出并用水/乙醇/水冲洗）可显著减少每个封装瓶子中的 MP 数量，与未经处理的胶囊相比，减少了约 3 个。此外，在这些胶囊的冲洗水中发现的高浓度 MP 支持了以下假设：预清洁可去除最终会进入液体的 MP。清洁似乎至关重要，可显著减少胶囊中的涂料颗粒对瓶中液体的污染。
实际上，所得结果表明，污染的主要来源之一是胶囊，这可能是由于胶囊在封盖前的储存方式造成的。胶囊很可能储存在大包装中，这增加了胶囊碰撞时磨损和表面摩擦的可能性。这一理论得到了在胶囊表面发现划痕以及胶囊内部吸附相同颜色的胶囊碎片的支持。
胶囊外部油漆的污染引起了人们的严重担忧，因为除了微塑料污染水平外，还可能存在添加剂。
5.结论
这项研究首次评估了法国市售各种饮料中微塑料的污染情况。结果表明，所有被分析的样品中都存在微塑料，污染程度因饮料而异，粒径在30至500微米之间。此外，对不同容器的比较研究表明，容器对微塑料的污染存在影响。与直觉相反，玻璃瓶装饮料的微塑料污染程度更高。实验表明，这些微塑料来自胶囊的外漆。在胶囊封装前进行清洁步骤可以显著减少饮料的污染。然而，清洁并不能完全去除胶囊中的微塑料。
然而，这项研究提出了微塑料污染的问题。由于缺乏毒理学数据，目前无法确定饮用此类饮料是否会产生风险。
CRediT 作者贡献声明
Doyen Périne：写作——审阅与编辑、监督、方法论、概念化。Chaïb Iseline：写作——初稿、可视化、方法论、调查、形式分析、数据整理、概念化。Merveillie Pauline：调查。Duflos Guillaume：写作——审阅与编辑、监督、方法论、资金获取、概念化。Dehaut Alexandre：写作——审阅与编辑、监督、方法论、资金获取、概念化。
利益竞争声明
作者声明以下经济利益/个人关系可能被视为潜在的竞争利益：Iseline Chaib 报告资金支持由上法兰西大区 (Hauts-de-France Region) 提供。Iseline Chaib 报告行政支持由 CPER IDEAL 提供。Iseline Chaib 报告由 IFSEA 提供。如有其他作者，则声明他们不存在已知的竞争经济利益或个人关系，这些关系可能对本文所述工作产生影响。
致谢
Iseline Chaïb 感谢法国食品、环境与职业健康与安全署 (ANSES)和上法兰西大区对其博士学位的资助，以及CPER IDEAL 2021-2027 项目。这项工作还得到了法国国家研究机构运营的法国 2030 计划 ( ANR-21-EXES-0011)资助的研究生院IFSEA的支持。作者还要感谢 Nicolina Andersson 在 µ-FTIR 颗粒分析方面提供的帮助。
Microplastic contaminations in a set of beverages sold in France
Iseline CHAÏB 1,2, Périne DOYEN 2, Pauline MERVEILLIE 1, Alexandre DEHAUT 1, Guillaume DUFLOS 1,*
1 ANSES Laboratoire de Sécurité des Aliments, unité SANAQUA, 6, Bd Bassin Napoléon, 62200 Boulogne Sur Mer, France
2 Univ. Littoral Côte d’Opale, UMRt 1158 BioEcoAgro, USC ANSES, INRAE, Univ. Artois, Univ. Lille, Univ. Picardie Jules Verne, Univ. Liège, Junia, 62200 Boulogne-sur-Mer, France
Figure S4: Microplastic size percentage for Lemon water
Figure S6: Microplastic size percentage for cola container (A), cola types (B) and cola brands (C)
Figure S7: Microplastic size percentage for tea container (A) and tea brands (B)
Figure S8: Microplastic size percentage for lemonade container (A) and lemonade brands (B)
Figure S10: Microplastic size percentage for beer container (A), beer types (B) and beer brands (C)
Figure S11: Microplastic size percentage for wine container (A) and wine types (B)
Table S1: Number of fibers and fragments found in batch controls
* Corresponding author : Guillaume Duflos guillaume.duflos@anses.fr
Microplastic size percentage for water container (A), water origins (B), water forms (C) and water brands (D)
Levels of microplastics contaminations (MPs/L) for cola types. n represents the number of items analyzed.
Levels of microplastics contaminations (MPs/L) for beer types. n represents the number of items analyzed.
No. Batch | Control | Fiber | Fragment |
Batch 1 | Air | 0 | 1 |
Negative | 0 | 1 | |
Batch 2 | Air | 1 | 0 |
Negative | 0 | 0 | |
Batch 3 | Air | 0 | 0 |
Negative | 0 | 0 | |
Batch 4 | Air | 0 | 0 |
Negative | 0 | 0 | |
Batch 5 | Air | 0 | 0 |
Negative | 0 | 0 | |
Degasing | 0 | 0 | |
Batch 6 | Air | 0 | 0 |
Negative | 0 | 0 | |
Batch 7 | Air | 0 | 0 |
Negative | 0 | 0 | |
Batch 8 | Air | 0 | 0 |
Negative | 0 | 2 | |
Degasing | 1 | 1 | |
Batch 9 | Air | 0 | 0 |
Negative | 0 | 1 | |
Batch 10 | Air | 0 | 0 |
Negative | 0 | 1 | |
Batch 11 | Air | 0 | 0 |
Negative | 0 | 1 | |
Batch 12 | Air | 0 | 0 |
Negative | 0 | 2 | |
Batch 13 | Air | 0 | 0 |
Negative | 0 | 0 | |
Mean ± sd | 0.8 ± 1.1 | ||
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